Neuartiger Mechanismus für die Sauerstoffentwicklungsreaktion auf Dual

10. August 2023

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von Liu Jia, Chinesische Akademie der Wissenschaften

Atomar präzise Clusterkatalysatoren schließen die Lücke zwischen homogener und heterogener Katalyse und ermöglichen eine umfassende Aufklärung von Struktur-Aktivitätsbeziehungen in katalytischen Prozessen. Allerdings sind die synergistischen Effekte zwischen nicht einzelnen aktiven Zentren in Metallnanoclustern kaum erforscht.

In einer in Nature Communications veröffentlichten Studie lieferte ein Forschungsteam unter der Leitung von Prof. Sun Xiaoyan vom Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess Technology (QIBEBT) der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (CAS) entscheidende mechanistische Einblicke in die Rolle der Sauerstoffkopplung zwischen Dual aktive Zentren während der Sauerstoffentwicklungsreaktion (OER).

Beim herkömmlichen OER-Mechanismus, der an einem einzelnen aktiven Zentrum abläuft, hängt die elektrochemische Leistung stark von der Skalierungsbeziehung zwischen den Adsorptionsenergien sauerstoffhaltiger Zwischenprodukte ab. Daher ist der Engpass des niedrigsten theoretischen Überpotentials von 0,37 V schwer zu überwinden.

Inspiriert durch den Gittersauerstoffmechanismus untersuchte das Forschungsteam systematisch die Machbarkeit des *O-*O-Kopplungsmechanismus (OCM), um die Leistung durch Hochdurchsatz-Dichtefunktionaltheorie (DFT) durch die Verwendung von N-dotiertem Graphen zu verbessern ein Modellkatalysator, der von der Skalierungsbeziehung des herkömmlichen Mechanismus abweichen und somit den Flaschenhals von 0,37 V durchbrechen kann.

„Die Ergebnisse liefern nicht nur grundlegende Einblicke in das nicht-einzelne aktive Zentrum von Clusterkatalysatoren zur Verbesserung der Reaktionsleistung, sondern helfen auch, theoretische Richtlinien für das rationale Design anderer elektrochemischer Reaktionskatalysatoren neben OER bereitzustellen“, sagte Prof. Sun.

Darüber hinaus gelang es dem Forschungsteam effizient und genau, leistungsstarke homonukleare Dualatom-Katalysatoren mithilfe rational entworfener Aktivitätsdeskriptoren vorherzusagen. Das Team veranschaulichte außerdem die Bedingungen für das Auftreten von OCM sowie die OER-Leistung der Methode mit konstantem Potenzial.

„Dies ist das erste Mal, dass Hochdurchsatz-DFT eingesetzt wird, um Einblicke und Verständnis für unkonventionelle OCM zu gewinnen“, sagte Prof. Ding Yuxiao, ein weiterer korrespondierender Autor dieser Studie. „Darüber hinaus ermöglicht eine ausgefeiltere Berechnungsmethode Vorhersagen, die den realen elektrochemischen Bedingungen näher kommen.“

Mehr Informationen: Cong Fang et al., Synergie von Dual-Atom-Katalysatoren weicht von der Skalierungsbeziehung für die Sauerstoffentwicklungsreaktion ab, Nature Communications (2023). DOI: 10.1038/s41467-023-40177-1

Zeitschrifteninformationen:Naturkommunikation

Zur Verfügung gestellt von der Chinesischen Akademie der Wissenschaften